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池浦 広美*; 関口 哲弘
Japanese Journal of Applied Physics, 58(SI), p.SIIC04_1 - SIIC04_4, 2019/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Physics, Applied)多結晶クロロアルミニウムフタロシアニン試料の非占有伝導帯の電子構造をCl K殻吸収端近傍のX線吸収分光法(XAS)により調べた。XASスペクトルは全電子収量(TEY)および部分オージェ電子収量(AEY)モードにより測定した。部分AEYスペクトルは光子エネルギーの関数として通常オージェ収量およびスペクテーターCl KL
Lオージェ収量をモニターし測定した。TEYスペクトルはデコンボリューションできないブロードなピーク形状を示した。一方、通常AEYスペクトルおよびスペクテーターAEYスペクトルにおいてCl 1s
*(Cl-Al)遷移は2成分にピーク分割された。これら競合する2つの過程として内殻正孔に局在した内殻励起子および内殻正孔を有しない非局在化した伝導帯が関与すると解釈された。Cl K-edge XASにおいて伝導帯に起因するピークが観測されたことから、伝導帯形成にCl配位子の軸方向が関与していると推察された。実験結果はオリゴマー鎖状(-Al-Cl-Al-)に伝導帯電子移動が起こる可能性があることを示唆した。
遠藤 和豊*
PNC TJ1639 97-001, 40 Pages, 1997/03
地下水は長期間にわたってベントナイトに接触すると化学反応を起こし、その化学組成を変化させる。そして、地下水は炭素鋼のオーバーパック表面に達すると炭素鋼を腐食させる。このときの地下水の化学組成は、炭素鋼の腐食に関わる条件を得るために重要である。このような地下水の化学組成や腐食生成物の正確な知見を得るために、さまざまな条件下での鉄-地下水-ベントナイトの化学的相互作用を評価するため、メスバウアー分光法を用いて検討した。さらに、ベントナイト共存下におけるオーバーパック腐食生成物の存在形態を理解するために、ベントナイトクニゲルV1およびクニピアFを各種金属塩の水溶液に浸漬した場合の鉄化学種の変化をメスバウアー分光法で検討した。蒸留水、60
で7日間の浸漬実験をおこなった。用いた金属塩は硫酸銅、硫酸ニッケル、塩化コバルト、硫酸アルミニウム、塩化カルシウム、塩化カリウム、水酸化ナトリウムである。その結果、ベントナイト中の鉄の化学形態はクニピアFでは常磁性三価二成分、二価一成分、クニゲルV1では三価一成分、二価二成分に解析され、金属イオンを含む溶液では相対的に三価成分が多くなって観測された。
勝村 庸介*
PNC TJ1602 97-003, 118 Pages, 1997/02
高レベル廃棄物の地層処分における健全性の確保のためには地下水の化学環境の把握が重要で、化学環境に及ぼす重要な因子として地下水中での放射線誘起反応の検討が必要となる。炭酸イオンは地下水共通の溶存イオンであるため、炭酸水溶液の放射線反応の検討が重要となる。CO2、炭酸イオン水溶液の放射線照射により生ずる生成物をイオンクロマトグラフィー法、分光測定法により分析を試みた。実験的制約からCO2飽和水溶液の実験のみ実施した。ベントナイト-水系の照射予備実験も行った。さらに、放射線照射による水素の発生のシミュレーションを実施し、ガラス固化体からの
、
、
線の線量分布のデータが重要であることが示された。さらに、前年度の課題で今年度整理が終了したものについても報告する。これらを踏まえ、今後の研究の方向をまとめた。
関口 哲弘; 関口 広美*; 田中 健一郎*
Atomic Collision Research in Japan, (23), p.84 - 85, 1997/00
電子励起による固体表面からのイオン種の脱離過程は、二次イオン質量分析(SIMS)及び電子刺激脱離(ESD)などの表面分析における重要かつ基礎的な過程である。本研究は選択励起されたSi(100)表面上の吸着ギ酸分子(DC00-)の分解及び脱離課程を光イオン・光イオン・コインシデンス分光法により調べた。C
-Dコインシデンス収量の励起エネルギー依存性を詳細に測定し、敷居エネルギー等を決定した。C-Dは炭素内殻励起で生じ、酸素内殻励起ではほとんど増加を示さない。また二電子イオン化(shake-off)の断面積が一電子イオン化(normal)に比較して10%以下であるにもかかわらず、C-D収量はshake-off領域でnormal領域の2倍以上に増加した。このことから、脱離前駆体のイオン価数及び初期光励起における内殻ホールの位置がどの原子にあるか等がイオン脱離反応において重要であることが見い出された。
関口 広美*; 関口 哲弘
Atomic Collision Research in Japan, (23), p.82 - 83, 1997/00
光刺激イオン脱離収量の内殻吸収端微細構造(PSID-NEXAFS)スペクトルは特定の表面吸着種の空軌道の性質等の局所的情報を与えると期待されている。本研究においては、Si基板に単分子吸着したDCOO吸着種からの酸素内殻励起領域におけるPSID-NEXAFSを高分解能軟X線分光器を用いて測定した。結合エネルギーの化学シフトを利用して、二種類の酸素を選択して内殻励起し、それぞれの励起で起こる脱離反応収量の違いを調べた。ヒドロキシ基酸素(-O-)の励起によりCDOイオン収量が増加し、カルボニル基酸素(
C=O)の励起ではCD収量が増加した。このことから選択励起された原子の近傍で優先的に結合切断及び脱離が起こることが明らかにされた。また、O収量はカルボニル基酸素の励起で増加した。この結果は、ヒドロキシ酸素が基板のSi原子に直接結合しているため励起エネルギーが基板に散逸したためと考えられる。
関口 哲弘; 関口 広美*; 田中 健一郎*
Surface Science, 390(1-3), p.199 - 203, 1997/00
被引用回数：4 パーセンタイル：33.02(Chemistry, Physical)放射光励起によって引き起こされるイオン脱離反応は表面反応の解明や表面状態および構造に関する知見を与えるものとして近年注目を集めている。イオン脱離反応の機構をより深く理解するためには、励起により表面上に生成する多電荷イオン中間体をなるべく直接的に観測することが望ましい。本研究は気相の光化学反応過程を調べるのによく用いられる手法である光イオン・光イオン・コインシデンス分光法を表面反応に応用することにより多電荷イオン中間体の反応挙動を調べたものである。H
O/Si(100),DCOOD/Si(100)DCOOCH
multilayer試料の結果を示すとともに、各々の結果を比較した。その結果(1)コインシデンスの励起スペクトルは多電子励起領域で大きな増加を示すこと、(2)これら励起スペクトルの立上がり敷居エネルギーは吸着種と基板(又は周囲吸着種)との相互作用を反映して、各々大きく異なること、等が見出された。
遠藤 和豊*
PNC TJ1639 96-001, 52 Pages, 1996/03
本研究では、接触する水溶液に着目し、地下の低酸素条件を模擬した窒素雰囲気下でベントナイト共存下及びベントナイト非共存下での鉄粉と水溶液の反応実験を行ない、メスバウアー分光法により鉄の化学状態について検討した。炭素鋼オーバーパックが地下水と接触した際に生ずる腐食生成物を分析した。鉄粉-ベントナイト-溶液(蒸留水、人工海水)混合物、鉄粉-ベントナイト比(1:1)で鉄粉-溶液比が2ml/gおよび10ml/gの試料を作成、メスバウアースペクトルを観測した。その結果、鉄粉末の蒸留水、人工海水系による腐食生成物としてマグネタイトの生成がわずかではあるが観測された。また、オーバーパックの外側の緩衝剤として用いられるベントナイト(クニピアF、クニゲルV1)の蒸留水に対する変質をその中に含まれる鉄の化学状態の変化から検討した。その結果、クニピアFでは三価二成分、二価一成分、クニゲルV1では三価一成分、二価二成分で解析され、どちらの試料も変質により三価成分が多くなった。さらに80Kから300Kの範囲で温度変化による二価および三価の強度変化を測定した結果、二価成分の温度依存性の大きいことが明かになった。
勝村 庸介*
PNC TJ1602 96-002, 129 Pages, 1996/02
高レベル廃棄物の地層処分における健全性の確保のためには地下水の化学環境の把握が重要で、化学環境に及ぼす重要な因子として地下水の放射線誘起反応の検討が必要となる。塩素イオンは地下水の溶存イオンの重要な成分の一つと考えられるため、水溶液中の塩素オキソ酸の放射線反応の検討を行った。水の分解で生ずる化学種とこれらイオンとの素反応の速度定数をパルスラジオリシス、レーザーフォトリシス法で決定した。酸化・還元反応の結果生成する各種イオンの収量を分光測定やイオンクロマトグラフィー法を分析手法として用い、水溶液中の塩素イオン、塩素オキソ酸の放射線誘起反応を追跡した。計算による実験結果の再現性を検討することから、水溶液中の塩素イオン、塩素オキソ酸の放射線誘起酸化還元反応の現状と課題を整理した。
関口 広美*; 関口 哲弘; 田中 健一郎*
Photon Factory Activity Report, (14), P. 18, 1996/00
放射光を利用した光刺激イオン脱離収量スペクトルは特定の表面吸着種の空軌道の性質や内殻電子軌道といった局所的情報を提供すると期待されている。本研究においては、Si基板に単分子吸着したDCO
1)O2)吸着種のカルボニル酸素(O1))とヒドロキシ酸素(O2))を化学シフトの違いにより選択して内殻励起できることを利用してそれぞれの励起で起こる脱離反応収量の違いを調べた。O
(C-O2))
(C-O2))励起ではCPOイオン収量が増加し、O(C=O1))(C-O2))励起ではCD収量が増加した。また、O収量はO(C=O1))
(C=O1))及びRydbergの励起で増加する等の結果が得られた。選択励起された原子の近傍で優先的に結合切断が起こり脱離することが見出された。
関口 哲弘; 関口 広美*; 小尾 欣一*; 田中 健一郎*
Photon Factory Activity Report, (14), P. 257, 1996/00
本報告書は高エネルギー研究機構・放射光実験施設において研究課題番号94G-360に基づいて行われた研究の活動内容を報告したものである。本研究課題においては主に光イオン・光イオン・コインシデンス分光法を駆使して吸着分子の多価イオン化状態からの分解及び脱離反応の機構を調べた。ここでは特に吸着ギ酸分子(DCOO-)のイオン脱離について記載した。C-DとO-Dのイオン対生成収量の励起エネルギー依存性を測定した結果、C-Dは炭素内殻励起で生じ、O-Dは酸素内殻励起で生じるという結果が得られた。また、これまでのいくつかの測定結果から、イオン対はいつも初期内殻励起された原子の脱離イオン種ともう一方の脱離イオン種との対として生じるという規則があることが見出された。これらのことは脱離が起こる時間内においてオージェ過程により生成した正孔が初期励起された原子近傍にかなり局在していることを示した。
遠藤 和豊*
PNC TJ1639 95-001, 63 Pages, 1995/03
本研究では、炭素鋼およびマグネタイトが模擬廃棄物ガラス固化体の侵出性に与える影響を検討するために、ガラスの表面積と液量の比(SA/V)をパラメーターとした侵出試験を行い、ガラスと鉄を脱気蒸留水中に浸漬させた。鉄試料の化学状態の変化をメスバウアー分光法および粉末X線回折法により検討した。炭素鋼と蒸留水の比(0.1g/l)として、ガラス粉末SA/V=1cm-1、90日間、およびガラス粉末SA/V=10cm-1、364日間浸漬した試料はいづれも完全に腐食変質していることが示された。炭素鋼にガラス粉末を混ぜないで蒸留水との比(10g/l)で28日間、90日間、364日間浸漬した場合では変化は観測されず、ガラス粉末の存在が腐食に寄与していることがわかった。マグネタイトを蒸留水中に浸漬した試料(10g/l)は、ガラスの相対濃度の高い条件では鉄の変質が大きいこと、その変質の度合は浸漬時間に依存していることが示される。ガラス濃度に対してマグネタイト量が少ないと変質の割合は多いことが示され、ガラスの量がマグネタイトの変質に影響を与えていることが明らかにされた。これらのことから、炭素鋼とマグネタイトではいづれも蒸留水だけでは変質は観測されないこと、ガラス粉末と接触させた場合には炭素鋼と水の比に依存して変質することが明らかになった。
中嶋 英雄*; 山口 明*
PNC TJ1638 94-001, 101 Pages, 1994/02
地層処分の人工バリアのひとつであるガラス固化体からの放射性核種の長期的な移行量を予測することは性能評価上不可欠である。核種の移行はガラス固化体の溶解挙動に依存しており、長期的な溶解機構に関する知見を必要としている。本研究では、このようなガラスの長期的溶解機構を解明するために、浸出試験を行ったガラス表面変質層内の元素の拡散を系統的に調べることを主な目的としている。今年度は、90の条件で短期浸出試験に供した模擬廃棄物ガラスおよび合成火山ガラスについて、ガラス中の水素、ナトリウムなどの2、3の構成元素の濃度分布の測定をラザフォード後方散乱分光法(RBS)、反跳粒子検出法(ERDA)、核反応検出法(NRA)、オージェ電子分光法(AES)、ESCA法などを用いて試行的に行った。その結果、水素の濃度分布をERDAを用いて、また、ナトリウムなどの構成元素の濃度分布をESCAやNRAを用いて精度よく測定することができた。
神林 佑哉; 小野田 忍; 加田 渉*; 牧野 高紘; 星乃 紀博*; 土田 秀一*; 大島 武; 神谷 富裕; 花泉 修*
no journal, ,
半導体デバイス中に発生する照射欠陥の評価技術として開発を進めているアルファ線誘起電荷スペクトロスコピー(APQTS)評価装置の改良を行うとともに、その装置を用いて電子線や陽子線照射により六方晶炭化ケイ素(4H-SiC)を用いたショットキーダイオード(SBD)型粒子検出器に発生する欠陥を調べた。評価装置の改良としては、従来の試料が固定されたチップキャリアを冷却・加熱する方式から、試料を直接冷却・加熱ホルダーに固定する方式へとすることで、200K
600Kであった測定温度範囲を100K600Kとした。この装置を用いて、1MeV電子線, 3MeV陽子線を照射することで電荷収集効率を低下させた4H-SiC SBDのAPQTS評価を行った。その結果、350K付近にAPQTSスペクトルのピークが観測され、このピークをアレニウスプロットすることで活性化エネルギーを求めたところ0.55eVであることが判明した。この欠陥ピークが室温付近で観測されること、0.55eVと深い準位であることから、この欠陥の発生により4H-SiC SBDの粒子検出特性が低下すると結論できた。
加田 渉*; 小野田 忍; 岩本 直也*; 星乃 紀博*; 土田 秀一*; 牧野 高紘; 神林 佑哉; 江夏 昌志; 花泉 修*; 神谷 富裕; et al.
no journal, ,
Charge transient spectroscopy (QTS) techniques using ionizing particle probes, 5.5 MeV alpha particles from an 
Am radiation source (APQTS) and focused heavy ions (10.5 MeV oxygen) from a 3 MV tandem accelerator (HIQTS) were applied in order to investigate effects of deep levels on the Charge Collection Efficiency (CCE) of Schottky Barrier Diodes (SBDs) fabricated on 4H Silicon Carbide (SiC). The degradation of CCE for 4H-SiC SBDs irradiated with 3 MeV protons at 10
/cm
was observed. The APQTS and HIQTS measurements for the irradiated 4H-SiC SBDs were performed. As a result, a deep level at an activation energy of 0.73 eV was detected from the irradiated 4H-SiC SBDs.
